Selepas kejayaan lagu Aku Cinta, Aku Rindu yang diterbitkan pada tahun 1998 untuk album solo isterinya ketika itu, Ajai bereksperimentasi dengan lagu duet kedua berjudul Satukan Kita Berdua dan ternyata sambutan positif terhadap gandingan mereka menyuntik idea untuk bergabung dalam sebuah album studio. Maka pada tahun 2001 lahirlah album sulung pasangan ini berjudul Sehati Sejiwa. Album ini mendapat sambutan hebat dengan 3 buah single menguasai carta muzik iaitu lagu Sehati Sejiwa , Maafkanku & Bila Kau Tiada. Album ini mendapat sentuhan komposer seperti Anang dan Aidit Alfian. Disamping itu Ajai turut menyelitkan single solo sebagai penyeri karier nyanyiannya iaitu menerusi lagu Bisikan Asmara (2001) dan saduran lagu Dewa 19 yang berjudul Aku Milikmu (2002). Populariti Ajai sebagai penyanyi solo terbukti apabila meraih trofi Penyanyi Lelaki Popular (ABPBH) di Anugerah Bintang Popular Berita Harian 2002 menewaskan Anuar Zain dan Jamal Abdillah.

Menyusul kejayaan album duo pertama mereka meluncurkan album kedua pada tahun 2002 berjudul Ajai & Nurul yang lebih moderate dengan single seperti Keliru ciptaan Aidit Alfian dan Lagu Rindu mendominasi carta muzik. Lagu Keliru mencuri tumpuan umum sehingga meraih anugerah juara keseluruhan di Anugerah Juara Lagu ke-17. Populariti mereka semakin meningkat sehingga mereka digandingkan dalam filem (direct to video) yang berjudul Cinta KLCC pada tahun 2003. Itu merupakan satu-satunya cubaan Ajai sebagai pelakon.

Pada tahun 2004 pasangan ini menerbitkan sebuah album tribut khas kepada pasangan-pasangan duet terdahulu seperti Hail Amir & Uji Rashid, Royston Sta Maria & Francesca Peter dan beberapa lagi. Album berjudul Seiring Sejalan berjaya meraih jualan memberangsangkan sekaligus mengukuhkan lagi nama pasangan ini. Bagaimanapun selepas menerbitkan album kompilasi Serasi Bersama pada tahun 2006, pasangan ini membubarkan kumpulan dan seterusnya bercerai akibat masalah rumahtangga. Duo Ajai & Nurul meninggalkan legasi yang tersendiri kepada penyanyi duet di Malaysia, termasuk pesaing seperti Achik & Nana yang tidak kurang popularnya pada ketika itu.